Однако самая главная мультроль в его карьере случилась в 1968 году. Это была роль Волка в знаменитом мультфильме Вячеслава Котеночкина «Ну, погоди!». Вторую главную роль в фильме - неуловимого Зайца - озвучила Клара Румянова (8 декабря 1929 года, Стрелец-Змея). Оба этих актера не только идеально по пали в свои роли, но и совпали астрологически: прямолинейной Собаке и в самом деле чрезвычайно трудно поймать изворотливую и хитрую Змею.

После выхода этого мультика на широкий экран (а случилось это в «именном» году Собаки - в 1970-м) слава Папанова приумножилась многократно - он стал теперь еще и кумиром для миллионов советских детишек. Эта слава была настолько огромной, что вскоре люди иначе как Волком актера уже не называли. Как вспоминает Н. Каратаева:

«Вообще-то он немножко обижался, когда его узнавали только как исполнителя роли Волка. Он говорил: «Да ну вас, как будто, кроме как «Ну, погоди!», я больше ничего не сделал». Часто, в особенности где-нибудь на гастролях, в каком-нибудь городе, идет он по улице, а дети: «О! Волк! Ну, погоди!» Или однажды был такой случай: он шел по улице, а женщина увидела его и говорит своему ребенку: «Ой, смотри, Волк идет, Волк идет!» Ему это не очень нравилось, конечно».

Об этом же рассказ партнера Папанова по театру А. Гузенко: «Мы приехали в Болгарию. Первым гастрольным городом был Враца. Когда мы подъехали к центральной площади, увидели толпу встречающих. Хлеб-соль, оркестр. Митинг. Болгаро-советская дружба - ура! Очень много детей. Но актеров нашего театра здесь, естественно, не знают. Зато мультфильм «Ну, погоди!» все дети смотрели и очень любят. И вот директор театра выступает с речью: «Мы очень рады приехать, а вот знаете, у нас есть замечательный актер, исполнитель роли Волка в фильме «Ну, погоди!». У него там знаменитый монолог, и мы сейчас попросим Анатолия Дмитриевича Папанова произнести этот монолог!».